国重室王殳凹教授课题组在辐射剂量计材料领域取得进展

发布者:佟鑫发布时间:2020-05-24浏览次数:436

 澳门新濠放射医学与辐射防护国家重点实验室、放射医学与防护学院王殳凹教授课题组在辐射剂量计材料领域取得新进展,相关成果以“Emergence of Radical-Stabilizing Metal-Organic Framework as a New Generation of Radio-Photoluminescence Dosimeter为题于520日在线发表在Angew. Chem. Int. Ed.杂志上(Angew. Chem. Int. Ed.,2020, DOI:10.1002/anie.202006380)

论文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006380

随着核科学与技术的发展,放射治疗、放射诊断和辐射防护等领域对于精准的辐射剂量计的需求与日俱增。相较于电离室、闪烁体、半导体等实时的辐射探测设备,固体剂量计就具有体积小,持续监测,测试与读取信号分离等特点,在辐射剂量,尤其是个人剂量和环境剂量的检测中具有不可替代的作用。目前,固体辐射剂量计领域主要包括热释光、光释光以及辐射光致发光(radiophotoluminescenceRPL)三种技术。其中,辐射光致发光剂量计是利用辐射缺陷所产生的新能级,通过紫外激发读取信号,由于受激发后新能级不会消失,因此拥有可重复读取的能力,并且信号在读取过程中不发生明显的衰减,具有明显的剂量检测优势。但是,目前相关RPL的研究大都围绕材料掺杂改性来强化部分辐射探测性能,近些年才发展出较为完善的机理来解释这一现象。其主要原因是由于可选材料有限,掺杂材料不利于微观研究及现象解释。除此之外,传统材料还存在着剂量测试范围小,应用场景有限等问题。因此,开发一种新的拥有辐射光致发光性能的材料具有重要性和必要性。

此前澳门新濠国家重点实验室、放射医学与防护学院核能环境化学研究中心的王殳凹教授、王亚星副教授发现了铀系金属有机框架材料(MOFs)在“turn-off”剂量探测领域有很高的灵敏度,相关工作被发表在Angew.Chem.Int. Ed. 2017, 56,7500 –7504。在此工作的基础之上,近期该团队又将MOFs材料引入 “turn-on” RPL剂量探测领域,该成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

1. SCU-200的结构示意图以及XEL谱图


该工作以Pb元素为MOF金属中心,使材料拥有高X射线阻滞系数(比传统材料高两个数量级)。根据软硬酸碱理论,铅与2-甲基对苯二甲酸配体合成了大尺寸的MOF单晶(SCU-200)。该工作在研究SCU-200的闪烁体性能时,验证了该材料X射线激发光谱(XEL)与剂量率呈良好的线性关系。同时,XEL呈现蓝色荧光下降,红色荧光上升的特殊现象促使该团队进一步地探索材料荧光与所受剂量关系。

2. SCU-200RPL现象以及自由基机理解释


对比紫外和X射线作用的荧光光谱,该团队发现SCU-200可以选择性识别高能射线。EPR实验表明材料在产生新峰时伴随着自由基的生成。通过DFT理论计算,该团队认为MOF的框架结构和共轭苯环的作用下,配体在参与配位后更能稳定住辐射诱导的自由基,从而能够观察到新的荧光。

3. SCU-200剂量计线性测试以及光谱机理解释


进一步RPL实验证明,该材料拥有宽的剂量检测范围(0.1Gy-3600Gy及以上),信号至少能维持30小时,并且可以通过加热快速恢复。由于新产生的RPL峰和原荧光峰能够被明显地区分,相比于淬灭型的MOF剂量计有着明显的本征优势。对电子结构的理论计算表示,自由基诱导的新能级比原激发态能量更低,由此可以释放出低能的红光。

该研究所关注的辐射光致发光性能是MOF领域的一个全新方向,由于MOF的可设计性,本项目的研究将极大地丰富剂量计材料的多样性,并使材料适用于多种实际应用场景。

该研究工作由澳门新濠核能环境化学研究中心的刘汉洲副教授和硕士研究生覃皓明为共同第一作者,王殳凹教授和代星副教授为共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金的经费支持。


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